Является воспитанником каталонского клуба. Он был приобретён «Манчестер Юнайтед» 1 июля 2004 года. Затем в 2006—2007 сезоне отправился в аренду в «Реал Сарагоса».
Пике является внуком знаменитого бывшего вице-президента ФК «Барселона», Амадора Бернабеу. Является воспитанником каталонского клуба. Он был приобретён «Манчестер Юнайтед» 1 июля 2004 года. Затем в 2006—2007 сезоне отправился в аренду в «Реал Сарагоса».
Дебют Пике в стартовом составе «Манчестер Юнайтед» состоялся в матче 3-го круга кубка Англии против «Экстера», который закончился вничью. Он также регулярно выступал в команде резервистов под руководством Рики Сбраджия.
В феврале 2005 года продлил контракт с клубом до лета 2009. Сыграл свой первый матч и забил первый гол в Лиге чемпионов 7 ноября 2007 года в поединке с «Динамо» Киев (4-0).
27 мая 2008 года Пике, так и не сумев заиграть в Манчестере (за все время преб
ывания в команде провел всего 23 официальные игры и забил 2 гола), заключил контракт с Барселоной на четыре года с суммой выкупа в 50 млн евро. Сумма сделки между клубами не разглашается.
При возвращении на историческую родину и раскрылся весь талант Жерарда. Он быстро стал игроком основы, вытеснив оттуда травмированого Габриэля Милито, и принял активное участие в успехе, которого добилась Барселона в 2009 году. Также никто не забудет его единственный в сезоне 2008-09, но, пожалуй самый важный гол в его карьере, когда он установил окончательный счет в Эль Класико 2 мая 2009 года (2-6).
По окончании сезона 2008/09 был номинирован УЕФА на звание лучшего защитника прошедшего сезона вместе с Джоном Терри и Неманьей Видичем
, однако награду получил Джон Терри.
26 февраля 2010 года, Жерард Пике продлил свой контракт с Барселоной до 2015 года. Сумма отступных за него увеличилась в четыре раза, составив 200 млн евро. Президент клуба Жоан Лапорта сказал: «Это исторический день. – Продление контракта Жерарда означает, что у нас есть отличный игрок на долгие годы. Его отношение, знание и преданность делают его отправным символом клуба. Я уверен, что в будущем он станет капитаном «Барсы».
Пике - всего лишь третий футболист, кому удалось два года подряд становиться победителем Лиги Чемпионов УЕФА. В сезоне 2007-08 он впервые выиграл этот титул с "Манчестер Юнайтед", а уже в следующем сезоне повторил свой успех с "Барселоной".