Впервые в истории европейских путешествий нового времени пересек Западную Сахару, исследовал восточную окраину песчаной пустыни Эль-Джуф, плато Эль-Эглаб, Эрг-Игиди, оазисы Араван, Тауденни, Тафилалет. Первым сообщил Европе достоверные сведения о Тимбукту - торговом городе на Нигере, "королеве пустыни", как его называли в Европе.
Кайе был сыном приговоренного к пожизненному заключению пекаря. С юных лет он мечтал найти Тимбукту - город, воплотивший в себе, по его мнению, все чудеса Африки. В шестнадцатилетнем возрасте на грузовом судне "Луара" в качестве слуги он впервые попал в Сенегал (Сенегамбию). Узнав о британской экспедиции майора Грея, которая искала пропавшего без вести Мунго Парка, он решил, что майор Грей с радостью примет любого нового помощника. В это время офицер Партарьё, посланный майором Греем на побережье, собирался в путь с товарами для своего начальника. Кайе вызвался сопровождать его без определенной должности и без жалованья.
Караван покинул Гандиоллу (в Кайоре) 5 февраля 1819 года. Обойдя стороной Фута-Торо с его воинственно настроенным населением, Партарьё вошел в пределы Бонду. В Булибане - столице страны альмами принял подарки, но отказался дать англичанам разрешение идти в Бакеле на Сенегале, а потребовал, чтобы англичане ушли по направлению к Фута-Торо.
Путешественники оказались в сопровождении конвоя. Во время перехода через область Фута-Торо среди враждебного населения съестные припасы и воду приходилось покупать на вес золота. Наконец, обманув сопровождавших его туземцев, Партарьё направился в Бакеле, где проживали французы.
Кайе, больной лихорадкой вернулся в Сен-Луи и позднее принужден был возвратиться во Францию. Только в 1824 году он опять приехал в Сенегал. Колонией тогда управлял барон Роже, стремившийся не только расширять торговые связи Франции, но и умножать географические познания. Роже снабдил Кайе средствами, чтобы тот прожил среди народа бракна, изучил арабский язык и ислам.
Бракна делятся на пять различных сословий: хассанов, или воинов, ленивых, грязных и гордых; затем марабутов, то есть жрецов; зенагов - отверженных, подвластных хассанам; ларатинов (рабов - детей мавров и черных рабынь, их не продают) и рабов (негров). В дневнике Кайе содержатся подробности о жизни бракна - о пище, состоящей почти из одного молока, о жилищах - простых шатрах, о бродячих певцах - "геуес", о средствах, применяемых женщинами, чтобы растолстеть (это представлялось им идеалом красоты).
В мае 1825 года Кайе возвратился в Сен-Луи. Вскоре он нашел службу в Сенегамбии, а затем в Сьерра-Леоне. Весной 1827 года он смог приступить к осуществлению своего замысла - путешествия в Тимбукту. Кайе закупил товары и завязал связи с мандинго и сераколетами, которые разъезжали по Африке и торговали. Он выдавал себя за египтянина, захваченного в плен и увезенного во Францию, а теперь через Тимбукту якобы возвращавшегося на родину.
22 марта 1827 года Кайе выехал из Фритауна в Каконди, селение, расположенное на берегу Рис-Нуньиш. Там он собирал сведения о ландума и налу - племенах, подвластных фульбе из Фута-Джалона, не исповедующих ислам и любящих спиртное.
19 апреля 1827 года Кайе с проводником отправился в Тимбукту. Он переправился через главный приток Сенегала Бафинг, неподалеку от истока - там он имел около сотни шагов в ширину и полтора фута в глубину и достиг деревни Гамбая. Дальше Кайе путешествовал в одиночестве.
30 мая он перешел реку Танкисо, относящуюся к бассейну Джолибы (Нигера).
Кайе вступил в область Канкан, где проживали фульбе. Фульбе - ярые магометане, воинственные и патриотичные. Они - или хорошие земледельцы, или ловкие купцы.
Город Канкан расположен посреди окруженной высокими горами равнины, на которой в изобилии растут дынное дерево, "баобаб и масляная пальма, называемая также "сэ" (Мунго Парк называл его "ши"). Кайе прожил в Канкане четыре недели, прежде чем представился случай отправиться в Самбатикилу.
Путешественник переправился через притоки Джолибы, в том числе через Сарано, а затем сделал остановку в Сигале, где жил вождь уасулу, которого звали Барамиза. Он считался обладателем большого количества золота и рабов; от подданных он часто получал в дар скот; у него было много жен, и каждая из них жила в отдельной хижине, так что получалось маленькое селение, окруженное отлично обработанными полями.
Затем Кайе вступил в пределы Фулу, жители которой, так же как и в Уасулу, говорят на языке мандинго; они идолопоклонники. В Самбатикиле путешественник посетил дом альмами. Тот сообщил Кайе, что вскоре представится случай добраться до Тиме, города, откуда отправлялся караван в Дженне, стоявший на реке Бани - правом притоке Нигера.
Кайе прошел по области, населенной племенем бамбара, и вскоре прибыл в красивый городок Тиме, где жили мандинго - магометане. Кайе добрался до этого селения в конце июля. Здесь он хотел залечить рану на ноге, поэтому он остался в Тиме до полного выздоровления.
9 января 1828 года Кайе покинул Тиме и добрался до Кимбы, деревушки, где собирался караван, направлявшийся в Дженне. В то время, когда город посетил Кайе, Дженне уже перестал быть средоточием торговли. Эта роль перешла к Ямину, Сансандингу и Бамако.
23 марта путешественник, снабженный рекомендательными письмами к знатным жителям Тимбукту, отплыл по Нигеру в большой лодке.
20 апреля Кайе пристал к берегу и пустился по дороге к Тимбукту, куда прибыл на закате. Однако то, что он увидел - его разочаровало. Нигде не было видно крытых золотом минаретов, торговля не приносила прибыли, во всем ощущались неуверенность и запустение. В городе, о котором Лев Африканец писал, что в нем творили многие художники и ученые, что его королевский дворец забит золотом в слитках, пластинах и блоках, некоторые из которых весили по 1300 фунтов, теперь проживала только пятая часть прежнего населения. За его обладание с переменным успехом боролись туареги и фульбе.
Крепостная стена Тимбукту, образующая треугольник, тянулась на три мили. Дома, сложеные из круглого кирпича, были большие, но низкие. Улицы широки и чисты. В городе насчитывалось семь мечетей с высокими кирпичными башенками, откуда муэдзины сзывали правоверных на молитву.
Единственным природным богатством города, расположенного посреди огромной равнины, покрытой сыпучими песками, была соль. Однако торговле солью мешали кочевые племена туарегов. Эти пираты пустыни грабили или заставляли откупаться караваны купцов. Если бы туареги перехватили и флотилии, идущие с нижнего течения Джолибы, то жители города были бы обречены.
Кайе жил в Тимбукту только четыре дня. Так как следующий караван отправлялся через три месяца, француз, опасаясь разоблачения, поспешил покинуть город.
Караван отправился в Тафилалет 4 мая 1828 года. Кайе проехал с караваном колодцы Трарзас, Эль-Экрейф, Марабути и Эль-Хариб.
В сентябре 1828 года он предстал перед французским вице-консулом Делапортом, который помог Кайе добраться до Тулона.
Ученый мир был поражен, узнав, что в Тулоне высадился француз, возвратившийся из Тимбукту. Кайе, конечно, не был первым европейцем, увидевшим Тимбукту. За год до него англичанин майор Ленг уже побывал в этом загадочном городе, но поплатился жизнью за свое путешествие. Кайе же вернулся в Европу и привез с собой путевой дневник.
Во Франции его ожидали многочисленные почести. Он стал рыцарем ордена Почетного легиона; родной магистрат избрал его бургомистром; при поддержке президента Парижского географического общества в трех томах были опубликованы его путевые заметки "Дневник путешествия в Тимбукту и Дженне в Центральной Африке" (1830).
Путешествие Кайе, несомненно, явилось крупным успехом в деле географического познания северо-запада Африканского материка. Ему удалось пересечь часть Африки от Сенегала до Марокко. Были открыты город Тимбукту и новая караванная дорога по Сахаре через оазисы Тафилалет и Эль-Хариб. Кайе первым из европейцев (не считая второй экспедиции Парка, материалы которой пропали) познакомился с внутренней дельтой Нигера - расширенным участком долины реки с множеством рукавов, проток, озер и стариц.
Географическое общество присудило ему премию в десять тысяч франков. Через десять лет после того, как он покинул Тимбукту, Кайе умер.