Буньюэль был широко известен как атеист в течение его режиссёрской карьеры. Когда в конце жизни его спросили, остался ли он атеистом, Буньюэль ответил: «Слава богу, я все еще атеист» — «Thank god I’m still an atheist» или в другом варианте «I am an atheist, thanks be to God».
Буньюэль родился 22 февраля 1900 г. в арагонском городе Каланда (провинция Теруэль). В 1907—1915 годах учился в иезуитском колледже в Сарагосе, с 1917 года — в Мадридском Университете, где подружился с Сальвадором Дали и Федерико Гарсиа Лоркой.
В 1924—1927 годах в Париже участвовал в движении «Авангард», работал ассистентом режиссёра Ж. Эпштейна.
В 1936 году Буньюэль работал атташе по культуре республиканской Испании во Франции, содействовал постановкам антифашистских документальных лент.
В 1939 году эмигрировал в США, был монтажёром в Голливуде, сотрудником киноотдела Музея современного искусства в Нью-Йорке.
В 1946 году Буньюэль переселился в Мексику, где познакомился с продюсером Оскаром Дансижье. Вместе с ним снял картину «Большое казино» (исп. Gran Casino, 1946). Тремя годами позже режиссёр получает мексиканское гражданство.
Последний фильм мексиканского периода Буньюэля — «Симон-пустынник» (исп. Simón del Desierto, 1965).
Перебравшись во Францию, Буньюэль начинает сотрудничество с продюсером Сержем Зильберманом.
Буньюэль скончался утром 29 июля 1983 г. в Мехико от сердечной, печёночной и почечной недостаточности.