Автор книги воспоминаний, переведенных на русский язык. Именем Луиджи Лонго названа одна из улиц Москвы, в 1981 году выпущена посвященная ему почтовая марка.
Состоял в браке с Терезой Норча и имел вместе с ней двух детей, которые во время второй мировой войны, жили в детском доме в СССР. Один из них, профессор Джузеппе Лонго - известный исследователь Тунгусского метеорита.
Член Итальянской коммунистической партии (ИКП) с момента её создания (1921).
С 1921 до 1928 в составе руководства Коммунистического союза молодёжи Италии (КСМИ).
С 1922 года — член городского комитета компартии в Турине.
Был делегатом 4-го конгресса Коминтерна и 3-го конгресса Коммунистического интернационала молодёжи (КИМ).
В 1924—1926 — редактор центрального органа КСМИ — газеты «Авангуардия» итал. («Avanguardia»).
В 1926 году на 3-м съезде ИКП избран в ЦК ИКП; тогда же направлен в Москву в качестве представителя КСМИ при Исполкоме КИМ, избран члена Исполкома КИМ (1928). Затем руководил партийной работой среди итальянских эмигрантов в Швейцарии, работал в Заграничном бюро ИКП во Франции.
В 1931 году избран в состав Руководства ИКП.
В 1932 году стал представителем ИКП при Исполкоме Коминтерна (в Москве) и был избран кандидатом в члены ИККИ.
В 1935 году уехал во Францию, где был уполномоченным ЦК ИКП по работе среди эмигрантов.
С началом гражданской войны в Испании
(1936—1939) был одним из организаторов помощи республике, генеральным инспектором Интернациональных бригад (под именем Галло), участвовал во многих боях. После поражения Испанской республики выехал во Францию, где был интернирован, а в 1941 году выдан французскими властями фашистскому правительству Италии. До падения фашизма (1943) находился в тюрьме и в ссылке на острове Вентотене. Затем стал одним из главных организаторов и руководителей партизанского движения. Был главнокомандующим гарибальдийскими (коммунистическими) бригадами, членом центрального комитета национального освобождения, председателем его военной комиссии и заместителем командующего всеми партизанскими отрядами. На 5-м съезде Итальянской компартии Лонго был избран (январь 1946) заместителем генерального секретаря партии.
В августе 1964 года, после смерти Пальмиро Тольятти, стал генеральным секретарём ИКП.
С 1972 года председатель ИКП.
В 1946—1947 — депутат Учредительного собрания, с 1948 года депутат парламента.
Автор книги воспоминаний, переведенных на русский язык. Именем Луиджи Лонго названа одна из улиц Москвы, в 1981 году выпущена посвященная ему почтовая марка.
Орден Ленина (СССР)
Орден Народного героя (Югославия