Карло дебютировал в Лоди, Ломбардия (Lodi, Lombardy), в 'Loreley' Альфредо Каталани (Alfredo Catalani) и 'Аида' ('Aida') Джузеппе Верди (Giuseppe Verdi).
В 1923-ем Карло дебютировал в Генуе (Genoa), в 1930-м – в миланском Ла Скала (La Scala), в 1931-м – впервые спел в Риме (Rome) и Неаполе (Naples); интересно, что все эти дебюты приходились на итальянскую версию одной и той же постановки – 'Тристан и Изольда' ('Tristan und Isolde') Рихарда Вагнера (Richard Wagner).
Разумеется, были в репертуаре Тальябуэ и другие партии – так, из творений Вагнера он успел опробовать 'Гибель богов' ('Götterdämmerung'), 'Тангейзер' ('Tannhäuser') и 'Лоэнгрин' ('Lohengrin'). Впрочем, настоящего мастерства Карло достиг в партиях из произведений Верди – вроде 'Сила судьбы' ('La forza del destino'), 'Аида', 'Риголетто' ('Rigoletto'), 'Травиата' ('La traviata'), 'Набукко' ('Nabucco') и 'Отелло' ('Otello').
Именно Тальябуэ первым спел партию Базилио (Basilio) в 'Пламя' ('La fiamma') Отторино Респиги (Ottorino Respighi).
Довелось Карло выступать и за границей. В 1934-м он пел в Буэнос-Айресе (Buenos Aires), в Театре Колон (Teatro Colón); в 1937-м судьба привела Тальябуэ в нью-йоркский Метрополитен-Опера (Metropolitan Opera), а в 1938-м он впервые выступил в Оперном театре Сан-Франциско (San Francisco Opera) и лондонском Ковент-Гардене (Covent Garden). Последний раз Карло вышел на сцену лишь в 1955-м, в миланском Ла Скала; для прощального представления Тальябуэ выбрал запомнившуюся многим постановку 'Травиата' под режиссурой Лючино Виконти (Luchino Visconti); дирижировал постановкой Карло Мария Джульини (Carlo Maria Giulini). Прославилась эта постановка, в первую очередь, необычной выходкой Марии Каллас (Maria Callas); певица прямо во время представления скинула с себя обувь.
Джакомо Лаури-Вольпи (Giacomo Lauri-Volpi) в своем труде 'Voci Parallele' писал, что Тальябуэ можно назвать последним представителем классической школы, умевшей исполнять партии из 'Риголетто', 'Бал-маскарад' ('Ballo in Maschera'), 'Трубадур' ('Trovatore') и 'Травиата' с истинной мелодраматичностью, искусством, душой и чувством меры.