Немецкий агент советской разведки, противник нацизма. Был членом группы, названной гестапо «Красная капелла». Агентурный псевдоним — «Старшина».
Родился в 1909 году в семье Эриха Эдгара Шульце и Марии-Луизы Бойзен в Киле. Его отец был кадровым морским офицером, имел чин фрегаттен-капитана (капитан 2-го ранга). Харро был внучатым племянником и крестником гросс-адмирала Альфреда фон Тирпица, личного друга кайзера Вильгельма II и создателя доктрины германского военно-морского флота.
В 1922 году переезжает в Дуйсбург.
В 1929 начинает учёбу в Берлине, которую не заканчивает. Во время учебы увлекся радикальными идеями.
В 1933 году 26 апреля после запрета журнала «Противник» и разгрома помещений редакции журнала коричневорубашечниками Шульце-Бойзен был схвачен вместе с остальными членами редакции. В заключении он пережил побои и на его коже была вырезана свастика. Благодаря обращению его родителей к начальнику берлинской полиции он был отпущен(?).
С 1933 года проходит курс учёбы на лётчика в Варнемюнде и с 1934 года работает в отделе связи министерства воздушного транспорта Германии (Reichsluftfahrtministerium).
26 июля 1935 Харро женится на Либертас Хаас-Хайе; мать невесты, урожденная графиня цу Эйленбург унд Гертефельд, была соседкой по имению и близкой знакомой Германа Геринга, который стал свидетелем со стороны невесты на свадьбе Харро и Либертас. Благодаря покровительству Геринга, Шульце принимают на службу в Министерство авиации без обычной проверки спецслужб на политическую благонадежность (?).
Начиная с 1935 Шульце собирает вокруг себя людей с левыми взглядами, среди них актёры, пацифисты и коммунисты. Они публикуют антифашистские статьи (где публикуют?). Либертас также присоединяется к этому сообществу.
В 1936 году Шульце-Бойзен, будучи начальником пятого реферата штаба авиации (в звании лейтенанта), входит в контакт с антинацистской группой Арвида Харнака, который сотрудничал с разведкой НКВД. Шульце-Бойзен (оперативный псевдоним «Старшина») передавал советской разведке якобы секретную информацию как через Харнака, так и при непосредственных встречах с советскими разведчиками в Германии. Связь с Шульце-Бойзеном поддерживал сотрудник советской разведки А. М. Коротков.
Начиная с 1940 года Харнак и Шульце-Бойзен сообщали всё более тревожные данные о подготовке Германии к нападению на Советский Союз. 16 июня 1941 г. из Берлина в Москву ушла телеграмма, предупреждавшая, что германская агрессия может начаться с минуты на минуту.
Эта информация немедленно была доложена И. В. Сталину и В. М. Молотову.
Сталин наложил следующую резолюцию: «Товарищу Меркулову. Можете послать ваш „источник“ из штаба германской авиации к е… матери. Это не „источник“, а дезинформатор. И. Ст.». Насколько обосновнно было это мнение И. В. Сталина, существуют две точки зрения.
Традиционная берет свое начало еще с периода гласности: генсек просто не смог оценить важность развединформации, которую добыл Шульце-Бойзен, суть которой — «Все военные приготовления Германии по подготовке вооруженного выступления против СССР полностью закончены и удар можно ожидать в любое время». Сталин же склонен был видеть в многочисленных и разноречивых сообщениях о скором нападении дезинформацию и провокацию со стороны политических противников СССР. Сторонники другой версии считают, что одна подмосковная электростанция, неназываемые заводы по производству «отдельных частей» и некие «авторемонтные мастерские» в качестве основных целей немецкой авиации в войне с огромной державой выглядят смехотворно, и это поставило под сомнение всю информацию «Старшины». Сталин имел основания считать его сообщение в лучшем случае пересказом некритически собранных слухов.
В 1942 году отдел дешифрования ОКХ перехватил радиограмму из Москвы, где назывались имена Шульце-Бойзена и Харнака. 31 августа гестапо арестовывает Шульце-Бойзена и его жену. В течение последующего полугода гестапо на основании показаний
Шульце-Бойзена и его жены арестовывает ещё 126 «участников антинацистского сопротивления» в Берлине.
19 декабря Военный Суд Рейха приговаривает Шульце-Бойзена и часть остальных арестованных к смерти.
22 декабря Харро Шульце-Бойзен и его жена Либертас Шульце-Бойзен были казнены через повешение в берлинской тюрьме Плётцензее.