С 13 лет служил в книжных лавках, в 1817 поступил приказчиком к В.А.Плавильщикову, после смерти которого Смирдин в 1825 стал (по завещанию) владельцем его книжного магазина, библиотеки и типографии.
Смирдин расширил книготорговое дело предшественника и приступил к издательской деятельности. Издавал сочинения А. С. Пушкина, Н. В. Гоголя, В. А. Жуковского, П. А. Вяземского и других писателей-современников, выпустил новые издания сочинений М. В. Ломоносова и Г. Р. Державина, три сборника «Сто русских литераторов» (1839—45) и многое другие.
Впервые в русской печати Смирдин ввёл постоянную полистную оплату авторского труда (знаменитым писателям выплачивал огромные гонорары), издавал книги большими тиражами и продавал их по невысоким ценам. Таким образом Смирдин содействовал профессионализации писательского труда и распространению отечественных литературных произведений.
В истории русской литературы 30-е гг. 19 в. получили название смирдинского периода. Библиотека Смирдина представляла собой обширное собрание произведений русской литературы.
В 1828 Смирдин выпустил систематическую «Роспись российским книгам для чтения, из библиотеки А. Смирдина», содержащую около 10 тыс. названий и являющуюся прямым продолжением «Опыта российской библиографии» В. С. Сопикова.
Библиотека и книжная лавка Смирдина были своеобразным клубом петербургских литераторов; в связи с переводом лавки и библиотеки в новое помещение (на Невском проспекте) они преподнесли в дар Смирдину свои произведения, которые были изданы Смирдиным как альманах «Новоселье» (2 книги, 1833 и 1834).
В 1834—1848 издавал журнал «Библиотека для чтения». В 1846 предпринял массовое издание «Полного собрания сочинений русских авторов». Однако вскоре он разорился и отошёл от издательского дела.